鋰金屬電池由于潛在的高能量密度被認(rèn)為是下一代最有前途的儲(chǔ)能電池之一，然而傳統(tǒng)有機(jī)液態(tài)電解液的揮發(fā)性、可燃性以及不均勻鋰沉積導(dǎo)致的鋰枝晶生長(zhǎng)引起的安全隱患限制了其進(jìn)一步發(fā)展。為了提高電池的安全性，固態(tài)電解質(zhì)成為了當(dāng)前的研究熱點(diǎn)。其中，聚離子液體基固態(tài)電解質(zhì)因其不可燃性、良好的機(jī)械性能、優(yōu)異的化學(xué)/電化學(xué)穩(wěn)定性而受到廣泛關(guān)注。但是，室溫離子電導(dǎo)率較低的缺點(diǎn)限制了其在全固態(tài)鋰電池中的進(jìn)一步應(yīng)用。

為了解決上述問(wèn)題，某團(tuán)隊(duì)通過(guò)對(duì)單體結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)，成功制備了一種高離子電導(dǎo)的聚離子液體基凝膠電解質(zhì)。

他們首先設(shè)計(jì)并成功合成出了一種極性電荷遠(yuǎn)離主鏈的聚離子液體單體GIMTFSI，然后將其與雙（三氟甲基磺酰）亞胺鋰（LiTFSI）和N-甲氧基乙基-N-甲基吡咯烷雙三氟甲磺酰亞胺鹽（MEMPTFSI）離子液體增塑劑復(fù)合得到聚離子液體基凝膠態(tài)電解質(zhì)（GM-GPE）。GM-GPE中豐富的極性電荷可以有效地促進(jìn)鋰鹽離子對(duì)解離，特別是陽(yáng)離子型骨架還能通過(guò)庫(kù)倫作用將陰離子錨定在聚合物鏈段上，進(jìn)而提高體相中的鋰離子遷移數(shù)。GIMTFSI的長(zhǎng)支鏈結(jié)構(gòu)以及增塑劑的引入使得GM-GPE的離子導(dǎo)電率在30℃下高達(dá)4.3×10^?4S·cm^-1，此外GM-GPE還展現(xiàn)了良好的電化學(xué)穩(wěn)定性、優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和阻燃性。

當(dāng)GM-GPE應(yīng)用到鋰金屬電池中，研究發(fā)現(xiàn)其能夠促進(jìn)TFSI^-陰離子衍生的SEI膜形成，進(jìn)而抑制鋰枝晶的生長(zhǎng)。而MEMP⁺可以在電場(chǎng)的作用下遷移到鋰金屬負(fù)極表面并產(chǎn)生陽(yáng)離子靜電屏蔽效應(yīng)，進(jìn)一步促進(jìn)了Li⁺的均勻沉積。

得益于上述優(yōu)勢(shì)的協(xié)調(diào)作用，LiFePO4|GM-GPE|Li電池在0.2C下表現(xiàn)出150 mAh·g-1的高放電容量，在30℃下經(jīng)過(guò)144次循環(huán)后，容量保持率達(dá)到87.6%。本研究為設(shè)計(jì)合成具有高離子電導(dǎo)、高穩(wěn)定和高安全性的優(yōu)良聚離子液體基凝膠態(tài)電解質(zhì)并應(yīng)用于高效安全的鋰金屬電池提供了新的思路。